Sērija notiek četrus gadus pēc maģiskās meitenes Lyrical Nanoha StrikerS notikumiem, kuru laikā maģiskā meitene Nanoha Takamachi izglāba un adoptēja jaunu meiteni vārdā Vivio, kura ir Sankt Keizara Olivie Segbrecht reinkarnācija. Pēc skolas sākšanas ceturtajā klasē Vivio tiek piešķirta sava izlūkošanas ierīce Sacred Heart un iegūst spēku pārveidoties, izmantojot sava pieaugušā Sankt Kaiser režīmu. Drīz viņa satiek meiteni vārdā Einharts Stratoss, kura, līdzīgi kā Vivio, ir cita Sankt Kaiser valdnieka Claus GS Ingvalt pēcnācēja. Kad Einharta apņēmusies pierādīt, ka viņas cīņas stils ir visspēcīgākais, Vivio draudzējas ar viņu un kopā ar draugiem nonāk cīņas mākslas turnīrā, kur cīnās ar dažādiem maģiskiem pretiniekiem un uzzina vairāk par viņu iepriekšējo dzīvi.
